二維材料范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)近期在二維材料和物理研究領(lǐng)域引起了廣泛的研究興趣。不同的二維材料通過范德華力結(jié)合在一起可以形成不同類型的異質(zhì)結(jié)構(gòu)，往往可以表現(xiàn)出單種二維材料所不具備的特性。這種人工異質(zhì)結(jié)的出現(xiàn)為研究者有目的性地設(shè)計不同結(jié)構(gòu)以及器件提供了極大的空間。例如垂直隧穿晶體管，二維材料激光器等。
在構(gòu)建二維材料異質(zhì)結(jié)的時候，不同材料之間的相對轉(zhuǎn)角是一個非常重要的參數(shù)。它會對異質(zhì)結(jié)的能帶產(chǎn)生顯著的調(diào)控，從而影響其電學(xué)、光學(xué)等特性。石墨烯/氮化硼是其中一個最典型的代表。石墨烯和六方氮化硼結(jié)合在一起后，石墨烯表面會出現(xiàn)摩爾條紋，摩爾條紋的周期與二者之間的轉(zhuǎn)角密切相關(guān)。這種摩爾條紋可以看做氮化硼襯底對石墨烯的周期勢調(diào)控，從而導(dǎo)致石墨烯能帶的重構(gòu)，例如產(chǎn)生自相似的超晶格子帶，打開石墨烯的能隙等。
近幾年，中科院張廣宇等人利用輸運(yùn)、光學(xué)以及掃描隧道顯微鏡等研究手段圍繞石墨烯/六方氮化硼摩爾超晶格體系進(jìn)行了廣泛深入的研究，并且報道了一系列原創(chuàng)性的成果。但是目前二維材料異質(zhì)結(jié)構(gòu)在熱力學(xué)穩(wěn)定性方面仍然缺乏相關(guān)研究。
最近，張廣宇等人在國際上率先開展了石墨烯/六方氮化硼異質(zhì)結(jié)構(gòu)熱力學(xué)穩(wěn)定性方面的研究工作。首先，他們將石墨烯精準(zhǔn)轉(zhuǎn)移到六方氮化硼襯底上，得到隨機(jī)堆疊的石墨烯/六方氮化硼異質(zhì)結(jié)構(gòu)。當(dāng)溫度高于100℃時，氮化硼表面的石墨烯會發(fā)生自發(fā)的旋轉(zhuǎn)。他們首先研究了石墨烯同六方氮化硼的相互作用同二者之間角度的變化關(guān)系。結(jié)合第一性原理計算，發(fā)現(xiàn)存在雙穩(wěn)態(tài)。0度時，石墨烯的晶格取向同氮化硼的晶格取向一致，能量最低，是最穩(wěn)態(tài)。30度時，出現(xiàn)體系能量另一個極小值，是亞穩(wěn)態(tài)。后續(xù)的研究表明在0度和30度之間存在一個臨界點(diǎn)，大約為12度。當(dāng)石墨烯同氮化硼之間的轉(zhuǎn)角小于12度時，石墨烯會向0度旋轉(zhuǎn)；當(dāng)轉(zhuǎn)角大于12度時，石墨烯會向30度旋轉(zhuǎn)。利用這種熱致旋轉(zhuǎn)現(xiàn)象，通過控制退火溫度以及時間，可以可控地得到0-30度之間任意角度的樣品，為研究摩爾超晶格體系提供了理想的平臺。
 圖1 a-c，10度的樣品加熱旋轉(zhuǎn)到0度。d-e，22度樣品加熱旋轉(zhuǎn)至30度。g，零度樣品表面出現(xiàn)~15nm周期的摩爾條紋。第一性原理得到的能量隨角度的關(guān)系。a-f的標(biāo)尺為400nm，g圖的標(biāo)尺為10nm。
另外，他們也在其他二維材料范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)體系，如石墨烯／石墨烯、MoS2/六方氮化硼等，發(fā)現(xiàn)了類似的現(xiàn)象。這種二維材料異質(zhì)結(jié)構(gòu)的自發(fā)旋轉(zhuǎn)現(xiàn)象，為研究范德華異質(zhì)界面的穩(wěn)定性和力學(xué)性能提供了新的理解，有望在實(shí)現(xiàn)界面超潤滑、調(diào)控二維材料物理性能、構(gòu)造二維界面微納電機(jī)械系統(tǒng)等方面得到應(yīng)用。
圖2 a-b 通過熱致旋轉(zhuǎn)得到的不同周期的摩爾超晶格樣品，標(biāo)尺為40nm。c，對應(yīng)a，b樣品的轉(zhuǎn)移特性曲線。
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