石墨相氮化碳（g-C3N4）是一種新型的非金屬光催化材料，在可見光范圍內(nèi)具有一定的光吸收，同時還具有很好的熱穩(wěn)定性、化學(xué)穩(wěn)定性和光穩(wěn)定性，被廣泛應(yīng)用于光催化產(chǎn)氫、水氧化、有機物降解、光合成以及二氧化碳還原等。
中科院張鐵銳團隊前期通過g-C3N4作為模板劑成功設(shè)計制備了氮摻雜多孔碳納米片，在電催化氧還原方面展現(xiàn)了優(yōu)異的性能。然而在光催化過程中，g-C3N4仍存在禁帶寬度較寬難以充分利用可見光、光生電子-空穴復(fù)合嚴重等問題。
近期研究表明，在g-C3N4的框架中直接引入氮缺陷是解決上述問題的有效途徑之一。但已報道的引入氮缺陷的方法通常需要苛刻的反應(yīng)條件并涉及多步操作過程，缺陷程度難以調(diào)控而且多為不均勻的表面缺陷，使光催化活性的提升大打折扣。因此，如何通過更簡便的途徑制備氮缺陷程度可控的g-C3N4，從而進一步提高其光催化活性具有重大研究意義。
近日，該課題組在前期關(guān)于g-C3N4工作的基礎(chǔ)上，開發(fā)了一種新型的堿輔助合成方法成功制備了富含氮缺陷的石墨相氮化碳納米片，其良好的可見光吸收特性以及光生電子-空穴分離能力使得其光催化產(chǎn)氫速率得到大幅提升。
通過調(diào)控g-C3N4中氮缺陷濃度實現(xiàn)材料可見光吸收增強
通過控制合成中堿的加入量，得到了一系列不同氮缺陷濃度的g-C3Nx，其禁帶寬度可隨缺陷濃度升高逐漸變窄，并可以通過原料比的變化而實現(xiàn)精確調(diào)控。與不含氮缺陷的樣品相比，g-C3Nx的禁帶寬度可減小約0.3 eV，因而具有更好的可見光吸收能力。其吸收光譜表現(xiàn)出整體紅移的趨勢，證明這種一步堿輔助合成方法可以形成均勻的體相氮缺陷，與其他多步處理方法形成的表面缺陷相比具有更突出的吸光性能。
此外，引入的氮缺陷有助于光生電子-空穴對的分離，表面氮空位還可以捕獲光生電子并作為光催化反應(yīng)的活性位點，最終使得可見光催化產(chǎn)氫速率大幅提升。
報道認為，這種在合成時原位引入氮缺陷的方法具有良好普適性，不僅為g-C3N4的可控合成提供了新的思路，還為深入研究缺陷位在2D半導(dǎo)體催化材料中扮演的角色創(chuàng)造了更好的條件。
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