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| 基于水滑石催化/吸附材料：納米結(jié)構(gòu)設計及性能研究 |
| 來源：中國粉體技術(shù)網(wǎng) 更新時間：2013-12-12 09:10:26 瀏覽次數(shù)： |
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?。ㄖ袊垠w技術(shù)網(wǎng)/劉莉）水滑石是由帶正電荷的主體層板和層間陰離子通過非共價鍵的相互作用組裝而成的化合物。由于組成和結(jié)構(gòu)的特殊性，水滑石在催化反應中表現(xiàn)出高的催化活性和選擇性。近年來，借助水滑石這一特點制備納米催化/吸附材料已成為材料科學領(lǐng)域的研究熱點。但是，如何設計并獲得同時具有高活性與高穩(wěn)定的納米結(jié)構(gòu)催化/吸附劑仍然是重要而富有挑戰(zhàn)的目標。
近期北京化工大學系統(tǒng)研究了基于水滑石（LDHs）納米結(jié)構(gòu)催化/吸附劑的設計與制備。本研究的主要內(nèi)容與結(jié)果如下：
?。?）LDHs基納米結(jié)構(gòu)催化劑以多級Zn/Al LDHs納米結(jié)構(gòu)為前體，利用原位結(jié)構(gòu)拓撲轉(zhuǎn)變方法，制備了高分散、（0001）晶面暴露的ZnO納米結(jié)構(gòu)。實驗及密度泛函理論計算（DFT）研究表明，相比于Zn/Al復合金屬氧化物（MMOs）粉體、ZnO納米棒及ZnO納米片，高度暴露（0001）晶面的負載型ZnO納米催化劑具有較低的帶隙值（2.90eV）和較高的可見光催化活性。機理研究表明ZnO（0001）晶面上氧缺陷位的存在增強了其可見光催化活性；高度錨定于基底的特性增強了納米粒子與基底的作用力，提高了其光催化穩(wěn)定性。
以多級Ni/Al LDHs納米結(jié)構(gòu)為前體，利用原位還原方法，制備了高分散、高穩(wěn)定Ni納米粒子負載型催化劑。利用HRTEM、（HAADF）STEM、PAS、EXAFS等表征方法，揭示了Ni表面的豐富空位團作為催化活性位增強了Ni納米催化劑對CO2甲烷化的低溫催化活性（300℃時，CO2轉(zhuǎn)化率約為99%；CH4選擇性大于99%）。此外，Ni納米粒子與載體的錨定效應增強了其長期催化反應的循環(huán)穩(wěn)定性和熱穩(wěn)定性。
?。?）由于水滑石具有大的比表面積，高的陰離子交換能力及焙燒復原的特點，因此已經(jīng)被廣泛應用于吸附移除污水中的重金屬與有機污染物，并且具有吸附移除速率高，吸附容量大，簡單的分離再生等優(yōu)勢。由于 LDHs 粉體吸附劑在溶液條件下，易團聚，由此帶來其比表面及分散度的大大降低，從而導致其除污與離子交換能力的下降。
LDHs基納米結(jié)構(gòu)吸附劑利用電泳沉積方法，制備了ab面平行于基底取向的Mg/Al-NO3-LDHs薄膜吸附劑。其顯示了高度有序的納米結(jié)構(gòu)、與基底強的結(jié)合力、對重金屬和有機染料具有較高的吸附移除能力、高的穩(wěn)定再生吸附性能。
以泡沫鋁為結(jié)構(gòu)化基底，利用原位生長方法制備了ab面垂直于基底取向的Mg/Al CO3LDHs薄膜吸附劑，實現(xiàn)了LDHs吸附劑的結(jié)構(gòu)化與高分散。其顯示了對重金屬和有機染料高的吸附移除能力、優(yōu)越的分離回收特性、穩(wěn)定的再生吸附能力。
本研究利用LDHs結(jié)構(gòu)和組成的可調(diào)變特性，設計了形貌可控（活性晶面擇優(yōu)暴露、特定缺陷位調(diào)控、活性組分高分散）的納米結(jié)構(gòu)，揭示了納米結(jié)構(gòu)與催化性能的構(gòu)效關(guān)系，獲得了幾種高性能納米結(jié)構(gòu)催化劑；通過LDHs微晶的固載化，有效解決了納米催化劑易于燒結(jié)或團聚、失活等問題。此外，基于LDHs納米片結(jié)構(gòu)單元，固載LDHs微晶于合適的基底/載體上，獲得結(jié)構(gòu)化的LDHs納米吸附劑，從而顯著提升了吸附劑對污染物的吸附移除性能。
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