作為一種清潔可再生的能源，氫氣由于高能量密度（142 MJ/ kg-1）而受到廣泛關(guān)注。光催化析氫是一種非常有前景的制氫方法，因為該方法充分利用了廉價易得的太陽能。在過去的幾十年中，含金屬的光催化劑，如TiO2，ZnO，SrTiO3，GaN和CdS等展現(xiàn)了較高光解水制氫催化活性。然而，非金屬的光催化劑發(fā)展緩慢，究其原因，主要是由于復雜的合成路徑和較低的產(chǎn)氫效率，這向合理設計與合成環(huán)境友好、可持續(xù)的非金屬光催化劑提出了嚴峻挑戰(zhàn)。
石墨烯是一種二維sp2雜化的碳材料，具有獨特的單層結(jié)構(gòu)和極高的電子遷移率。但是作為一種零間隙的半導體，它不能用于光催化氫析出過程。理論研究標明，異元素摻雜可以調(diào)控石墨烯的帶隙結(jié)構(gòu)，能導致其向金屬/半導體轉(zhuǎn)化。雖然氮摻雜石墨烯材料已經(jīng)用于氫析出催化的研究，但是其材料制備工藝復雜、耗時、耗能、成本高，嚴重限制了其實際應用。
金屬-有機框架（MOF）制備的氮摻雜石墨烯類似物
近期，南開大學程鵬和師唯團隊利用金屬-有機框架（MOF）作為前驅(qū)體采用一步煅燒法制備了氮摻雜石墨烯類似物（ZNGs）用于高效光催化析氫。由于前驅(qū)體ZIF-8含有高含量的氮元素，最終產(chǎn)物ZNGs也具有較高的氮含量(9-15%)并且保持了前驅(qū)體的多面體形貌。通過簡單控制煅燒溫度就能調(diào)控ZNGs中氮元素的總含量和多種氮元素種類（吡咯氮、吡啶氮、石墨氮）之間的相對含量進而優(yōu)化出最佳的析氫活性。
該團隊發(fā)現(xiàn)，1000℃煅燒得到的ZNG-1000具有最高的活性（18.5 µmol/ h−1），因為該材料中的石墨氮含量最高從而保持了光生載流子高的遷移率，進而影響了光催化劑的氫析出速率。
該工作首次闡明了用于氫析出的非金屬光催化劑可以通過MOF前驅(qū)體直接煅燒得到，方法簡單有效。該同時思路也可拓展到其他領(lǐng)域，如污染物降解、二氧化碳還原和能量存儲器件等。
資料來源于中國材料網(wǎng)。
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